中国古代玻璃的起源——中国最早的古代玻璃研究

干福熹①②* 承焕生① 李青会②

(① 复旦大学, 上海 200433; ② 中国科学院上海光学精密机械研究所, 上海 201800)

摘要：　研究了西汉(公元前200 年)以前不同地区的最早的中国古代玻璃. 古玻璃样品出土于新疆维吾尔自治区、湖北省、湖南省、四川省、云南省、广东省和贵州省等地. 用质子激发X 光荧光技术、能量分散X 光荧光技术和电感耦合等离子发射光谱等方法测定了玻璃的化学成分. 这些古玻璃样品的化学成分属于以下玻璃系统:  Na2O(K2O)-CaO-SiO2(K2O:Na2O<1),  K2O(Na2O)-CaO-SiO2(K2O:Na2O＞1),  K2O-SiO2 和BaO-PbO-SiO2.  从考古和历史学观点讨论了这些最早的中国古代玻璃的起源, 指出早期中国古代玻璃的制备技术是与中国的古代原始瓷和青铜冶炼技术相关. 分析了中外古代玻璃制造技术的关系.

关键词：中国古代玻璃 起源 化学成分分析

中国古代玻璃的科技考古始于20 世纪30 年代, 开创性的研究工作首先由Beck和Seligman等人[1,2]进行的. 对几十种主要从汉代至唐代的中国古代玻璃收藏样品的分析后, 认为这些古玻璃是在中国制造的, 以含氧化钡和氧化铅为这些玻璃的主要成分特征, 但是玻璃的制造技术来自西方[1,2]. 自20 世纪70 年代提出了中国古代玻璃“自创说”[3], 即中国最早的古代玻璃制造技术起源于中国. 这引起了我们这一领域的研究工作者的讨论. 近半个世纪以来, 在中国考古的发掘中出现了不少玻璃物品. 从20 世纪80 年代由于考古文物界与玻璃技术界的合作, 已积累了大量的玻璃分析数据, 但是大部分古玻璃制品属于汉朝和汉以后的(晚于公元前200 年), 对汉代以前的出土玻璃样品分析较少. 为了讨论中国古代玻璃的起源, 应该重点注意对汉代以前的古玻璃的研究. 本文提出了中国最早的古玻璃的化学成分的分析结果, 并讨论了这些玻璃的起源.

1 古玻璃样品情况

本文研究的古玻璃样品出土于新疆拜城县克孜尔、塔城铁厂沟以及哈密、和田(新疆省考古研究所提供); 湖北省江陵九店和随县(湖北省考古研究所提供); 四川青川、理县(四川省文物考古研究所提供); 贵州郝章(贵州省博物馆提供); 广东肇庆(广东省文物考古研究所提供); 云南江川(云南省博物馆提供); 内蒙古呼盟(内蒙古省文物考古研究所提供). 大部分玻璃物品为单色玻璃珠, 关于玻璃样品情况如表 1(表序1~3), 古玻璃样品年代皆属西汉以前(公元前200年以前). 为了说明古代玻璃的传播, 也分析了一些中国边缘地区出土于公元前200 年以后的
玻璃样品, 如表1(表序4).

在烧制原始陶瓷时, 当炉温过高, 瓷釉会熔化后流下来形成釉滴, 俗称釉豆, 它已是透明的玻璃态物质, 可能是最早的中国古玻璃. 釉滴的样品来自出土于广东博罗(由广东省文物考古所提供), 样品情况见表1(表序5).

表1 出土古玻璃样品情况

2 实验方法

实验中大部分样品的化学成分无损分析采用质子激发X光荧光技术(PIXE), 在复旦大学现代物理研究所加速器实验室进行. 实验采用外束PIXE技术, 测量中样品置于大气中. NEC9SDH-2 串列加速器提供3.0 MeV的准直质子束, 真空与大气之间以7.5 μm的Kapton膜相隔, 实际到达样品的质子能量为2.8 MeV. Ortec Si(Li)探测器(在5.9 MeV能量下, 峰值宽度为165 eV)放置在与质子束90°位置, 以探测样品发射的X射线. 用GuPIX-96 程序可以从PIXE谱测得样品中元素序数大于12(Z≥12)的各元素的组成. 为了要测得玻璃中Na的含量, 部分样品在测量中用氦气包围, 以防止大气吸收损耗. 详细的实验过程见文献[4].

少量样品也采用能量分散X 光荧光技术(EDXRF), 在中国科学院硅酸盐研究所进行, 用EDAX Eeagle Ⅲ设备, 与PIXE 结果作对比.

用电感耦合等离子发射光谱法(ICP-AES)进行破碎样品的化学分析, 在中国科学院上海光学精密机械研究所进行. 用已知化学成分的光学玻璃ZF-1(高铅硅酸盐玻璃), BaF2(钡铅硅酸盐玻璃)和窗玻璃(钠钙硅酸盐玻璃)作为标样. 有些古玻璃样品同时用上述两种方法PIXE 或EDXRF 与ICP-AES 对比.

3 实验结果

所研究的古玻璃的化学成分的分析结果见表2, 这些西汉以前中国最早古玻璃的化学成分可分3 大类: (ⅰ) 含碱钙硅酸盐玻璃(R2O-CaO-SiO2, 其中R2O 为 K2O 和 Na2O), 由于氧化钠和氧化钾含量不同, 可按氧化物重量比(K2O:Na2O)分成两种: 第一种为 K2O:Na2O＜1; 第二种为K2O:Na2O＞1; (ⅱ) 铅钡硅酸盐玻璃(BaO-PbO-SiO2); (ⅲ) 钾硅酸盐玻璃(K2O-SiO2).

表2 出土玻璃的化学成分

从表2 可以看到, 新疆与中原和西南各省的古玻璃的化学成分有很大不同, 它只有一类: 含碱钙硅酸盐玻璃, 并且K2O:Na2O＜1, 只属于(ⅰ)类中的第一种. 中原和西南各省的古玻璃化学成分, 上述3 类玻璃皆有.

广东博罗出土的原始瓷的釉滴的化学成分见表 2(表序 5), 它属于高钙釉滴, 其中K2O: Na2O＞1.

4 结果讨论

从以上实验可以看到, 中国中原地区(黄河和长江流域)与西北地区(古称西域)出土最早的古玻璃的化学成分是不同的, 由此可以估计到, 它们的起源也有区别, 现分别讨论如下.

4.1 中原地区中国最早的古玻璃的成分演变及其起源

中国的古代青铜冶炼和炼丹技术起源于商代(公元前16 世纪~公元前11 世纪), 而原始瓷也出现于这个时期. 这时原始瓷的烧成温度一般已达到1100℃~1200 , ℃ 已有熔炼用的耐火坩埚. 中国原始瓷釉常应用植物灰作助熔剂, 因为植物草木灰的成分相差较大, 有高钙釉和低钙釉两类. 表3(表序1)列举了江西的原始瓷釉的化学成分, 它属于低钙釉. 表3(表序2)给出了广东博罗出土的原始瓷釉的化学成分, 它属于高钙釉[5]. 从表3 中可以看到, 不论是高钙或低钙釉, 其中K2O的含量高于Na2O的含量, 这是应用植物草木灰作助熔剂的特征.

表3 原始瓷釉的化学成分

到西周和东周早期(春秋)炉温可以更高一些, 原始瓷在烧成时温度过高而流下来形成的透明釉滴, 已属玻璃态物质. 从我们测定的广东博罗釉滴的化学成分可知, 见表2(表序5), 它的化学成分特征也是K2O 含量大于Na2O 的含量. 釉滴可能是中国最早的古玻璃, 因为在当时十分稀少而名贵, 用作贵族的首饰和剑饰的镶嵌物.

中国中原地区最早的真正的玻璃物品产生于东周早期(春秋时期), 出土的玻璃物品不多, 目前看来只有3 例: 河南固始侯古堆一号墓(吴国太子夫差的妻子之墓, 公元前504 年)的蜻蜓眼式玻璃珠[6]; 河南辉县南部战国早期墓中的吴王夫差(公元前495 年~公元前473 年)剑格上的蓝色玻璃[7]; 湖北江陵望山一号楚墓的越王勾践(公元前496 年~公元前464 年)剑格上的蓝色玻璃[8]. 湖北随县曾侯乙墓(~公元前400 年)的料珠, 它还不是全部玻璃态的, 属玻砂(frit)[9]. 由于出土时实验条件的限制, 未作仔细和完整的分析研究, 并且用不同方法测定的玻璃的化
学成分也不同, 见表4, 但皆属含碱钙硅酸盐玻璃(R2O-CaO-SiO2), 由于分子比K2O:Na2O的不同分为两类.

表4 早期古玻璃的化学成分a)

最近我们对上述古玻璃在可能的条件下再做进一步的研究. 越王勾践的剑格上的镶嵌玻璃在20 世纪80 年代初在主要对剑身作PIXE分析时也作了分析, 最近我们找了它的PIXE谱 图[12], 见图1(a), 它属于钾钙硅酸盐玻璃. 我们用PIXE方法和EDXRF方法分析了在同地(湖北江陵望山)出土的时代稍后(公元前450 年~公元前400 年)的楚墓玻璃珠(HB-3), 其化学成分见表2(表序5), 它属于含K2O很高的含碱钙硅酸盐玻璃. 图1(b)表示了该玻璃样品的PIXE谱图. 可以看到图1(a)与(b)是十分相似的, 可以确定越王勾践的剑饰玻璃, 也是同类的玻璃系统. 这种玻璃的化学成分是在古埃及和古巴比伦玻璃中所未见的. 对比湖北江陵九店的玻璃(HB-3)与江西低钙原始瓷釉的化学成分, 见表2(表序2)与3(表序1), 可以看到它们之间的化学成分十分接近. 这说明中国中原最早的古玻璃制备技术可能从原始瓷釉技术演变而来, 产地都在长江流域. 原始瓷的瓷釉是用釉浆涂敷于陶器表面, 它不需要容器. 从制备瓷釉到制备玻璃, 在工艺上的最大变化为熔炼玻璃要有容器——耐火的坩埚, 但这在起源于商代(公元前16 世纪~公元前11 世纪)的青铜冶炼和炼丹的基础上已有条件.

图1 古玻璃的PIXE 谱图

(a) 湖北江陵望山出土越王勾践的剑饰上玻璃; 

(b) 湖北江陵望山楚墓出土玻璃珠碎片(HB-3)

为了提高玻璃的透明度和降低玻璃的熔化温度, 中国古人用不同的途径在改进助熔剂上作努力. 铅丹(氧化铅)和硝石(硝酸钾)在春秋时期人们已熟悉它们, 作为药材, 而它们有助熔剂的作用, 因此战国时期, 铅钡硅酸盐玻璃和钾硅酸盐玻璃在长江流域首先发展.

中国冶炼青铜中使用铅的技术起源很早, 铅能降低熔化温度并增加流动性. 早期的青铜为铜-锡-铅的合金, 所以在中国商、周时期制备青铜时已有应用铅矿的经验. 在长江流域地区, 如湖南、安徽和江西等地富产铅矿, 如方铅矿(PbS)和钡矿如重晶石(BaSO4), 人们用它们来作为玻璃的助熔剂是可以理解的. 中国铅钡硅酸盐玻璃的出土地点往往和铅矿的分布地点相一致, 在长江流域. 安徽亳州出土的半透明眼珠, 属春秋末战国初(公元前6 世纪~公元前5 世纪). 这是目前发现最早的铅钡硅酸盐玻璃品, 玻璃成分见表4(表序2). 湖南长沙资兴出土了东周的琉 璃璧, 其化学成分也为铅钡硅酸盐玻璃系统, 有100 多座墓中出土具有中国特征的玻璃璧、珠、印、剑管等200 多件, 可见当时已较普遍应用[16]. 在战国中、晚期, 铅钡硅酸盐玻璃制品已在中国的南方和西南地区发现, 如表2(表序3).

中国古代铅钡硅酸盐玻璃主要采用模压的工艺, 这也是从青铜的制造中引用过来的, 至汉代已能制造大尺寸的平板玻璃, 如西汉早期广州南越王墓中已发现9.5 cm×4.5 cm×0.3 cm的平板玻璃[17], 陕西汉茂陵出土的直径为23.4 cm, 厚1.8 cm, 重达1.9 kg的玻璃璧[18], 山东即墨出土的铅钡硅酸盐玻璃厚板, 尺寸达32.5 cm ×14.8 cm ×3.5 cm,  重量达5.25 kg[19].  铅钡硅酸盐玻璃在中国战国至汉代之际, 在全国有很大的流传和扩展, 从南方的广东和广西, 西南的四川和贵州, 西北传至青海和甘肃, 东北至辽宁, 见图2.

图2 战国至汉代我国古代铅钡硅酸盐玻璃和钾硅酸盐玻璃的出土地点示意图

●示铅钡硅酸盐玻璃; ＋示钾硅酸盐玻璃

中国古人在改进玻璃的助熔剂的另一途径为在早期含碱钙硅酸盐玻璃中增加K2O的含量. 用硝石代替草木灰作助熔剂, 可以增加K2O的含量. 中国古人使用硝石很早, 作为药物, 在西汉时期已有史料记载. 由于硝石的熔点低(330℃), 因此也很早应用于古代炼丹术[20].

20 世纪80 年代在对广西出土的古玻璃的成分分析中发现这些玻璃中Al2O3, CaO和Na2O的含量皆很低(＜3%), 而K2O含量很高(＞10%), 是比较典型的钾硅酸盐玻璃[15]. 这些古玻璃大都出土于汉代的古墓中. 目前已发现最早的钾硅酸盐玻璃珠出土于战国的古墓中, 如表2(表序2)和4(表序2). 湖北江陵和湖南长沙楚墓中, 钾硅酸盐玻璃与铅钡硅酸盐珠同时作为墓葬品[3]. 由此可见, 钾硅酸盐玻璃与铅钡硅酸盐玻璃几乎同时制作于长江流域. 至西汉前期, 钾硅酸盐玻璃也出土于西南, 见表2(表序3). 土壤的表面层有钾硝石生成, 特别在气候温暖的地方, 在雨季后进入炎热的天气时, 土壤表面有钾硝石生成. 所以广东和广西出土了汉代的钾硅酸盐玻璃, 成为中国古代钾硅酸盐玻璃的主要产地.

钾硅酸盐玻璃在东南亚及印度也有出土, 见表4(表序3), 但数量不多. 如上所述, 中国春秋时期已有K2O 含量很高的硅酸盐玻璃, 时间早于印度出土的钾硅酸盐玻璃. 中国最早的钾硅酸盐玻璃产生于战国, 西汉时期已有压铸的器皿出现, 时间与东南亚和印度的古玻璃近似, 但是中国的出土数量超过国外很多. 广西合浦和贵县是海上丝绸之路的出海口, 在西汉前与国外已有文化和贸易的交往是无疑的, 有古代玻璃制造技术从外传入而在当地生产的可能性. 但是, 中国南方古代玻璃制造技术主要从中原扩展而来的, 用本地较丰富的玻璃助熔剂硝石来制备钾硅酸盐玻璃. 在广东和广西已有战国、西汉期间铅钡硅酸盐玻璃出土, 见表1(表序3), 这些玻璃也可能在南方制作, 有些古玻璃制造工艺已十分精致, 如广州西汉南越王墓的平板玻璃(铅钡硅酸盐玻璃). 因此钾硅酸盐玻璃在中国南方属于从中原的玻璃制造技术扩展而来, 并自己开发和制造.

表5 一批新疆古玻璃的化学成分

4.2 西域地区中国最早的古玻璃的成分特征及其起源

我国新疆地处中亚(古代为西域地区), 是我国中原与西亚来往的要地. 新疆出土的古代玻璃都具有中外交往的特色. 新疆拜城和塔城出土的都是早期的玻璃珠, 这批玻璃珠均为单色无镶嵌的. 西方在公元前16 世纪~公元前13 世纪已有单色珠, 公元前13 世纪出现彩色珠, 在公元前10 世纪~公元前6 世纪已流行镶嵌珠. 新疆拜城地区出土的这批玻璃珠都是单色珠, 图案式型也比较简单. 出土的早期玻璃珠中尚未发现当时流行的镶嵌玻璃珠. 

从表 2(表序 1)可知, 新疆地区这批早期玻璃珠的化学成分与西亚的古玻璃非常接近, 但玻璃中含有较多气泡, 其技术水平相比之下比较差. 这正说明当时从西方主要带来了玻璃制造技术, 而不是玻璃制品. 因为对技术的吸收和创造要有一个过程, 当时借鉴了西亚的玻璃制造技术, 采用当地的矿物, 如滑石、辉石、蛇纹石以及草木灰等原料制备出当地早期的玻璃珠. 同一地区的另一批玻璃曾用扫描电子显微镜能谱分析法(SEM-EDM)分析[24],  结果见表5, 其K2O:Na2O比值接近于1, 与西亚玻璃成分不同, 更说明玻璃是本地制备的. 在新疆拜城和塔城出土的有些玻璃中同时含有较高的PbO和Sb2O3, 见表2(表序1)中样品 XJ-2A和XJ-2B 和表5 中91BKKM-2 和91BKKM -26  是同时期西亚和中亚古玻璃中未发现的, 这与当地原料的特点和炼铜技术有关. 所以, 玻璃是用本地材料制造的[25].

新疆拜城出土的玻璃珠, 其年代为公元前1100 年~公元前500 年(西周至春秋), 在西亚为第二亚述帝国(公元前1100 年~公元前700 年)晚期和中亚波斯帝国(公元前550 年~公元前529年)的前期, 这时古代的欧亚游牧民族已经东迁. 欧亚大陆草原地形开阔、平坦, 游牧民族的来去倏忽、迁徙无常, 对古代人们的往来起了很大的作用. 在新石器时代后期(公元前4000 年) 为印欧语系人, 其中雅利安人(Ariya)于公元前3000 年进入中东地区, 并于公元前2000 年从伊朗地区进入印度次大陆[26]. 也有人认为新疆塔里木盆地的居民在语言上属于印欧语系, 因此推断人种就是雅利安族人.

从西亚的玻璃制造技术的扩展, 我们还可能看到更细微一些的情况. 在印欧人进入中东和西亚之际, 其中一派为胡里安人(Hurrian), 在西亚于公元前2000 多年前就知道青铜、铁器和玻璃的制造. 于公元前14~15 世纪西亚米坦尼王朝(Mitanni)崩溃后移至中亚伊朗北部乌拉尔图(Urartu), 公元前7 世纪当亚述人(Assyria)侵入后, 移至目前阿尔美尼亚地区(Armenia), 其中的一派称为斯基泰人(Scythian), 来到中国新疆[27]. 波斯化的斯基泰人, 古波斯和印度文献称之为“萨迦人”, 古希腊罗马作家称之为“西叙亚人”(Sere), 汉文史籍称之为塞人. 活动的范围在迄今新疆伊犁地区、中亚北部七河地区、阿尔太地区及蒙古草原等. 塞族游牧民扮演了中外文化传播的东西陆路交通开拓者的角色.

从上面的情况分析可知, 在新疆出土的公元前10 世纪~公元前8 世纪之际的钠钾钙硅酸盐玻璃珠属从西亚传入玻璃制造技术, 塞族古人在当地制作. 所以, 一般认为中国的丝绸的外传为最早的中外文化与技术交流的代表, 而玻璃技术的传入也可能成为最早的中外文化和技术交流的见证.

如上所述, 中国中原地区的古玻璃制造要晚于新疆地区近400~500 年. 西周到战国时期古玻璃有可能通过原始的丝绸之路传人中原, 如同新疆的和田玉传入中原一样. 但由于路途的艰苦, 传入的玻璃品(主要为玻璃珠)是很少的, 如表4(表序1), 属战国早期的河南固始侯古堆蜻蜓眼玻璃珠和表2(表序2)所示的湖北随县曾侯乙墓的玻璃珠(HB-6)的化学成分很接近新疆克孜尔的玻璃成分.

中外玻璃文化和技术的交流主要还从张骞凿空通西域以后, 主要的发展是在公元1 世纪~公元5 世纪, 当时世界古典文明时代上出现四大帝国, 即东方的东汉帝国、西欧和西亚的罗马(Roman)帝国、中亚的波斯(Persia, 中国汉朝称安息)帝国和南亚的贵霜(Kushan)帝国, 皆处于强盛时期, 丝绸之路贯穿于这四个帝国而畅通无阻, 促进了中外的交往和交流. 从西域(新疆地 区)大月氏人带来了西方玻璃制品和技术, 而中原有特色的制造于汉、晋时期(公元200 年~公元300 年)的铅钡硅酸盐的单色珠和多色镶嵌玻璃珠也流传至新疆的哈密和和田, 玻璃(XJ-42)的化学成分见表2(表序4). 该镶嵌玻璃珠出土于新疆和田阿克斯皮里古城, 为黑色基体, 眼部为绿色玻璃镶嵌在白色烧结体中, 制作得比较精致, 已体现出当时玻璃制造技术的进步.

5 结论

从对中国最早的古代玻璃的化学成分分析的结果可以看到, 我国古代玻璃技术的发展具有它自己的明显特色. 中国中原地区最早的古玻璃制造是从原始瓷的瓷釉制作演变过来, 用草木灰作助熔剂, 始于春秋和战国早期, 玻璃成分属含碱钙硅酸盐玻璃系统, 其中K2O 含量大于Na2O 为其主要特征, 而区别于古巴比伦和古埃及的玻璃成分. 随着制备玻璃的助熔剂的改进, 在战国中、晚期, 采用了在古代青铜制备技术和炼丹术中使用的PbO, 发展了成分特殊的铅钡硅酸盐玻璃; 另一方面采用硝石作助熔剂而形成了钾硅酸盐玻璃. 这两类玻璃发展至汉代, 已传至我国境内南方和北方地区, 外传至朝鲜半岛、日本、东南亚和中亚地区.

新疆拜城地区克孜尔古墓的玻璃是我国境内出土最早的玻璃, 玻璃的主要成分和西亚古玻璃成分相似, 但含有地方矿产特征的氧化物, 如PbO 和Sb2O3 等. 玻璃珠的质地和艺术结构低于当时的古巴比伦和古埃及的水平, 可能是通过欧亚草原游牧部落, 如胡里安人和斯基泰人传入玻璃制作技术, 而塞族人在当地制作. 极少量的玻璃珠通过原始的丝绸之路传入中原, 主要的中外古代玻璃技术和文化的交流在汉通西域之后.

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